Квантовые точки – эффективные источники когерентных коротковолновых фотонов

Российские физики в сотрудничестве  с зарубежными коллегами занимаются  поиском новых решений  для использования квантовых точек сульфидов металлов при генерации высших гармоник ультракоротких лазерных импульсов. Исследования плазменных лазерных факелов, содержащих подобные квантовые точки,  способствуют пониманию нелинейно-оптических процессов, протекающих в малоразмерных ансамблях атомов в условиях воздействия сильных электромагнитных полей. 

В качестве одного из главных кандидатов для представления кубитов в квантовых вычислениях  актуальна  идея использования квантовых точек.

Для эффективной генерации когерентного излучения  необходимо выяснить, каково оптимальное  число  атомов в частице для роста фотонов гармоник. Это  позволит   узнать природу квантовых точек  и  их свойства.

Разработать новые методы, чтобы увеличить  преобразование лазерного излучения через специально сформированные пламенные факелы, содержащие квантовые точки   –   стало главной задачей международной команды ученых.

Так, физикам  экспериментально удалось  создать образцы квантовых точек сульфидов металлов, размеры  и структурные свойства которых благоприятны для применения  генерации гармоник в плазменных факелах. Анализ синтезированных образцов  помог  специалистам рассмотреть  условия эффективности  генерации высших гармоник (ГВГ).

Проект  воронежских ученых «Формирование квантовых точек Ag₂S и Zn_xCd_1-xS и увеличение эффективности преобразования в высшие гармоники при прохождении коротких импульсов через лазерную плазму, содержащую подобные наноструктуры»   был поддержан грантом РФФИ и  Немецкого Научного Фонда. Он  рассчитан на три года (с 2018 по 2020 гг. включительно). Эти исследования проводятся в России (Воронежский государственный университет), Германии (Мюнстерский Университет) и  Китае (Институт Оптики).

Предварительные итоги проведенной работы  уже представлены командой ученых  в ведущем оптическом журнале OPTICS EXPRESS ( Vol. 26, No. 26 | 24 Dec 2018 | OPTICS EXPRESS 35013).

 Руководитель проекта главный научный сотрудник  Воронежского государственного университета (ВГУ), доктор физико-математических наук Рашид Аширович Ганеев подробно рассказал о проекте, и в частности, о формировании плазменных факелов, содержащих квантовые точки сульфидов металлов, а также о новом методе, при помощи которого достигнуто увеличение эффективности ГВГ лазерного излучения.

Как сообщил ученый,  ранее им был разработан новый подход к генерации гармоник в лазерной плазме, основанный на формировании оптимальных условий генерации плазменных факелов в режиме, когда не проявляются негативные процессы, ведущие к ограничению эффективности преобразования частоты лазерного излучения в коротковолновой области спектра.  Затем в ряде зарубежных лазерных центров Рашидом Ганеевым  были продемонстрированы преимущества ГВГ лазерного излучения в плазме, содержащей различные элементы периодической таблицы. Результатом этих работ стало  создание высокоэффективных источников когерентного коротковолнового излучения в диапазоне 8 – 100 нм, демонстрация преимуществ в использовании многочастичных структур (металлических наночастиц, фуллеренов, нанотрубок) в качестве плазменных сред, резонансное усиление одиночных гармоник, высокоэффективная двухцветная накачка плазменной среды и т.д.

«Мной были установлены многочисленные научные связи с экспериментаторами и теоретиками различных стран, занимающимися вопросами генерации высших гармоник лазерного излучения, воздействия мощных лазерных импульсов на вещество, создания источников аттосекундных импульсов, анализа нелинейно-оптических свойств материалов и т.д. На основе этих исследований мне было присуждено большое количество как групповых, так и персональных международных грантов, позволивших в дальнейшем достигнуть новых интересных результатов в этих областях», – отметил Рашид Ганеев.

Российского физика давно заинтересовала тематика создания источников коротковолнового когерентного излучения в процессе ГВГ в плазменных средах.  Поиск новых аспектов изучения  этих процессов стал закономерным, поскольку ранее  ученым  были проведены многочисленные исследования ГВГ в плазме, содержащей сравнительно большие наночастицы.  По словам Рашида Ганеева «идея использования частиц меньших размеров была связана с предположением о бóльшем количестве атомов, вовлеченных в ГВГ для этого случая. Правильность подобного предположения могла привести к дальнейшему росту эффективности генерируемых гармоник. Данная идея и была реализована в проекте РФФИ».

Доктор физ-мат. наук Ганеев популярно объяснил,  в  чем актуальность   этого  проекта и научный интерес предмета исследования физиков: «Создание эффективных источников когерентного излучения в коротковолновой области спектра с длиной волны меньше 50 нм является насущной задачей, связанной как с практическими применениями подобного излучения, так и с возможностью проведения фундаментальных исследований. Генерация высших гармоник лазерного излучения, являющаяся к данному моменту основным методом создания подобных источников, интенсивно исследуется в течение последних трех десятилетий. Техническим стимулом к проведению этих исследований стали разработка и создание источников мощного лазерного излучения фемтосекундной длительности (1 фс = 10^-15 с). Высокая интенсивность излучения, достигаемая при сравнительно небольших размерах и простоте подобных лазерных источников, генерирующих импульсы фемтосекундной длительности, позволила кардинально увеличить максимальный порядок генерируемых высших гармоник. Между тем, несмотря на определенные успехи в области ГВГ, эффективность преобразования энергии в высшие гармоники все еще остается на уровне, в основном пригодном лишь для диагностических целей. В связи с этим не прекращается разработка передовых методик и поиск новых сред для повышения интенсивности и энергии излучения высших гармоник.

Одной из подобных сред могут служить квантовые точки на основе различных материалов. Квантовыми точками принято называть фрагменты полупроводников, носители заряда которого ограничены в пространстве по всем трём измерениям. Проще говоря, квантовая точка  – это материал, различные характеристики которого зависят от его размера и формы. Размер квантовой точки должен быть настолько мал, чтобы квантовые эффекты были существенными (Рис. 1). Обычно он составляет несколько нанометров (1 нм = 10^-9 м). Одним из наиболее разработанных методов по созданию квантовых точек является коллоидный синтез.

Квантовые точки сразу проявили себя в качестве перспективных материалов в медицине, биологии, оптоэлектронике, микроэлектронике, полиграфии, энергетике и других областях, в частности в нелинейной оптике. Согласно теоретическим предположениям, использование квантовых точек в качестве эмиттеров высших гармоник может оказаться более эффективным по сравнению с использованием кластеров, либо сравнительно большеразмерных наночастиц. Данное предположение нашло свое подтверждение в совместной российско-немецко-китайской исследовательской работе по измерению эффективности ГВГ с использованием квантовых точек на основе сульфидов различных металлов».

Воронежским учёным предложены различные методы увеличения эффективности ГВГ в плазменных средах (Рис. 2), которые в последующем были реализованы им в ведущих лазерных центрах Великобритании (Imperial College), Канады (Institut National de la Recherche Scientifique), Японии (University of Tokyo и Saitama Medical University), Германии (Westfalische Wilhelms Universitat), Индии (Centre for Advanced Technology), Испании (Instituto de Química Física Rocasolano) и Китая (Changchun Institute of Optics, Fine Mechanics and Physics). В частности, в тех исследованиях им использовались большеразмерные наноструктуры.

В  исследовании в рамках проекта РФФИ используется новый метод, основанный  на  применении малоразмерных структур, таких как квантовые точки ряда сульфидов металлов (CdS, ZnS, Zn_xCd_1-xS, Ag₂S). Суть работы, по словам Рашида Ганеева, заключается в следующем: «После формирования плазменного факела, содержащего квантовые точки сульфидов металлов, лазерное излучение проходило через подобную плазму и преобразовывалось в излучение гармоник в коротковолновом спектральном диапазоне. Нами были проведены измерения эффективности преобразования в этом диапазоне, показавшие преимущества использования подобных малоразмерных (диаметром от 2 до 4 нм) эмиттеров гармоник по сравнению с ранее использовавшимися сравнительно большеразмерными (диаметром от 10 до 80 нм) наночастицами различных металлов, а также с плазменными факелами, содержащими атомы и ионы аналогичного элементного состава. В частности, нами был продемонстрирован 10-кратный рост эффективности преобразования в квантовых  точках по сравнению с молекулярной плазмой (Рис. 3)». 

Как пояснил Рашид Ганеев, теоретические исследования ГВГ в кластерах, квантовых точках и наночастицах находятся еще на начальной стадии развития: «Сложность теоретических оценок обуславливается всё ещё не совсем ясным механизмом роста эффективности ГВГ в подобных структурах. Первые попытки объяснения особенностей ГВГ с участием многочастичных систем, проведенные рядом теоретических групп, нашли как подтверждение, так и несоответствие с экспериментом. В нашем случае мы ограничились экспериментальной демонстрацией роста эффективности преобразования в гармоники в дальней ультрафиолетовой области с участием эмиттеров на основе квантовых точек. В последующем мы планируем более углубленное рассмотрение этого процесса, как с привлечением ведущих специалистов, вовлеченных в теоретический анализ ГВГ в многочастичных системах, так и с использованием передовой лазерной аппаратуры в рамках международного сотрудничества».

В чем  состоит отличие ГВГ в атомах и молекулах от  ГВГ в кластерах, квантовых точках и наночастицах?

Рашид Ганеев отмечает,  прежде всего,  разницу в размерных характеристиках различных структур, начиная с атомов и молекул: «Эти «элементарные» составляющие любого вещества имеют размеры порядка нескольких десятков, либо сотен, пикометров (1 пм = 10^-12 м). Объединения атомов и молекул в сравнительно небольшие агломераты позволяет говорить о формировании кластеров с характерными размерами до 1 нанометра, содержащими десятки или даже сотни атомов или молекул. Следующими в этой градации следуют квантовые точки, состоящие из нескольких тысяч атомов и имеющие размерность в диапазоне от 1 до 5 нм. Наконец, последней группой, относящейся к классу наноразмерных структур, являются сами наночастицы. Обычно под ними понимают наноструктуры, занимающие размерную нишу от 10 до 100 нм. Многочастичные системы с размерами, превышающими 100 нм, относятся к классу субмикронных частиц».

Далее   ученый  указал причину научного интереса физиков к этой теме: «Подобная классификация позволяет различать данные агломераты по характеру их оптического, а в случае ГВГ – нелинейно-оптического отклика на воздействие мощного лазерного излучения. Как уже отмечалось, теоретические методы исследования генерации гармоник в многочастичных системах все еще не в состоянии однозначно выявить основные механизмы роста эффективности ГВГ  по сравнению со средами, содержащими только атомы и молекулы. Между тем, эмпирические методы исследования, как газовых кластеров, так и наночастиц в плазменных факелах, проведенные в различных лабораториях, продемонстрировали привлекательность этих структур для создания источников когерентного излучения в дальней ультрафиолетовой области спектра, несмотря на ряд технических сложностей. Одной из возможных причин, ведущих к росту эффективности ГВГ, может служить увеличение вероятности вовлечения ускоренных электронов в процессе преобразования, вызванное бóльшими размерами эмиттеров гармоник».

В этот долгосрочный проект включены  отечественные и  зарубежные специалисты. Так, со стороны ВГУ активную роль в реализации проекта играют сотрудники кафедры оптики и спектроскопии, возглавляемой профессором О. В. Овчинниковым. Помимо руководителя проекта и заведующего кафедрой оптики и спектроскопии в группу входят кандидат физико-математических наук М. С. Смирнов, научные сотрудники А. И. Звягин и А. С. Перепелица. В ВГУ проводились синтез и анализ различных характеристик квантовых точек, а также генерация третьей гармоники в плазме, содержащей подобные структуры. Синтезированные квантовые точки после затвердевания в желатине служили в качестве твердотельных мишеней для абляции, или иными словами, взрывного характера удаления части поверхности под действием сфокусированного лазерного излучения. Этот процесс приводил к формированию лазерной плазмы, содержащей синтезированные квантовые точки. С немецкой стороны в проект вовлечены профессор Х. Захариас из Мюнстерского Университета, принимавший участие в исследованиях ГВГ в плазме с использованием лазерного комплекса, генерирующего с частотой повторения импульсов 1 кГц, а также сотрудник этого университета М. Востманн.

«Следует отметить мой предыдущий успешный опыт совместных исследований с этими немецкими коллегами в рамках другого гранта (Фольксваген), в ходе которого были продемонстрированы преимущества ГВГ в плазменных структурах по сравнению с аналогичным процессом, протекающим в газовых струях, опубликованные в ряде статей в ведущих физических журналах (European Physical Journal D, Applied Physics B). Сотрудничество при выполнении работ по анализу нелинейно-оптических свойств квантовых точек предполагает возможность вовлечения и других международных групп в этот процесс, в частности, китайских коллег из Института Оптики города Чанчунь», – подчеркнул  Рашид Ганеев.

На сегодняшний день полученные  международным научным коллективом данные, по замечанию российского физика, позволяют «надеяться на дальнейшее увеличение эффективности преобразования излучения имеющихся лазерных систем в дальнюю ультрафиолетовую область спектра при использовании подобных квантовых точек. И хотя впереди еще много нерешенных проблем в этом направлении, есть определенные перспективы по дальнейшему улучшению процесса ГВГ в квантовых точках».